科学家研发新型计算物理方法，为量子处理和量子模拟开辟新方向

日前，武汉大学教授袁声军课题组与中国科学院物理研究所许杨课题组联合发现了里德堡莫尔激子，即在二维半导体材料 WSe2 中发现一种里德堡激子态。这种里德堡激子态能被莫尔超晶格势场所束缚和调控。

【资料图】

图 | 袁声军（来源：袁声军）

借助于小角度转角石墨烯， 该团队形成了莫尔超晶格势，从而可以束缚和调控单层 WSe2 中的激子，最终得到”巨人”版本的里德堡莫尔激子。

从近年来飞速发展的里德堡冷原子体系来看，此次发现的里德堡莫尔激子，在量子测量、量子模拟和量子计算等方面都有着潜在应用空间。

日前，相关论文以《发现里德堡莫尔激子》（Observation of Rydberg moiré excitons）为题发在 Science 上 [1]，中国科学院物理所博士研究生胡倩颖和武汉大学博士后詹真为共同一作，武汉大学教授袁声军和中国科学院物理所特聘研究员许杨担任共同通讯作者。

图 | 相关论文（来源：Science）

在迷雾中找出路

激子，是一种由电子-空穴组成的准粒子，它是半导体材料在光激发之下所形成的。里德堡激子，则是激子中的”巨人”版本，类似于氢原子模型中的高激发态。

里德堡激子的空间分布跨度比较大，有着较大的电偶极矩，对于非常微弱的外场也能产生较强的响应。

近年来在冷原子研究领域，针对里德堡原子的囚禁技术和调控技术发展十分迅速。相应的，基于里德堡原子的量子模拟与量子计算受到了广泛关注。

但是，里德堡激子态的操控面临着诸多挑战。以过渡金属硫化物为代表的二维半导体材料中的里德堡激子态，其具有较强的库伦相互作用。相比三维结构来说，人们更容易通过界面来对里德堡激子态进行多场调控。

2020 年，中国科学院许杨团队首次提出”里德堡激子探测”法，即使用二维半导体里的里德堡激子去探测邻近材料的性质。

当 许杨 课题组使用这种方法探测小角度转角石墨烯时，他们发现了一个有趣的现象：2s 的里德堡激子态（尺寸约为 7 纳米）在随栅压调控中表现出显著的红移，这表明里德堡激子的能量有所降低，因此很有可能处于束缚状态。

此外，里德堡激子的能量红移，还会随转角大小变化而改变。在发现这一意外现象之后，也促成了袁声军和许杨的第一次合作。

袁声军说：”在和大家讨论之后，我意识到这是一个既有趣又有难度的问题。”

原因在于，他们需要针对庞大而复杂的原子体系，进行精确的电子结构计算。例如，实验样品中 ° 转角石墨烯莫尔超晶格的原胞包含三万多个原子，远远超过第一性原理计算的常规范围。

即便是基于二次量子化的紧束缚模型，求解起来也十分麻烦，因为需要找到电子的所有占据态，计算量非常之大。

常规求解方法通常是基于定态薛定谔方程，需要对哈密顿量进行对角化运算，其计算复杂度和体系大小的三次方成正比。

巧的是，袁声军课题组此前曾发展出一套低标度的计算物理方法 DFPM（Density Functional Propagation Method）[2]，完美绕开了常规计算中的对角化过程，可以直接用于上述问题的求解。

另据悉，研究中袁声军团队 还曾开发出一款名为 TBPLaS 的计算软件[3]。将上述方法搭载在 TBPLaS 之中，就可以对实验中涉及的大尺度体系，进行快速且精确的计算。

随后，他们很快就找到能对实验现象加以解释的关键点：即转角石墨烯中周期性的莫尔超晶格会自发重构，并且在转角较小的时候，空间电荷的分布呈现出高度局域化的特点。

而电荷的局域化分布，导致体系中出现周期性莫尔势场。这就像冷原子体系中的光学晶格一样，能够”困住”里德堡激子。

同时，莫尔周期的大小与转角的大小近似于成反比。因此，可以通过控制转角大小，让莫尔周期刚好落在纳米级的区间，进而把里德堡激子装在里面。

袁声军表示：”这个研究源自于实验上的意外发现，从理论角度来讲也给我们带来了意外收获。”

期间所使用的计算物理方法，原本是袁声军团队为了解决另一个问题而开发的，但却恰好也适用于本次实验体系的模拟。

“说来话长，2016 年底回国之后，我设定了两个新目标：一个是基于我在国外工作发展的 TBPM（Tight-binding Propagation Method）方法开发计算软件 TBPLaS；另一个则是发展新方法 DFPM。”袁声军说。

经过五年的努力，他和团队终于在 2022 年实现上述两个目标。

基于 TBPM 的方法，对于固体电子体系电学、光学、输运和等离激元性质，TBPLaS 能够实现无对角化的计算。 其中的资源消耗与体系大小呈线性关系，模拟尺寸的跨度达到近 10 个数量级，故能对数十亿原子组成的复杂体系进行精确的电子结构计算和物理性质计算；

基于 DFPM 的方法，袁声军课题组则实现了从哈密顿量到电子空间密度的无对角化自洽计算，从而能将密度泛函理论计算推广至百万原子体系。

他说：”因此当许杨和我说完他们的实验体系之后，我告诉他只要把 DFPM 新方法推广到 TBPM 方法中，就可以大幅度降低计算难度。”

DFPM 方法的核心在于，把量子力学中求解定态薛定谔方程的问题，转化为求解含时薛定谔方程的问题。借此绕开对角化的过程，从而把计算复杂度从 O（N3）降低为 O（N）。

这种变化能够带来巨大提升。举例来说，假如体系大小变为一百倍，常规方法的资源消耗将变为一百万倍，但采用 DFPM 方法只需要提升一百倍。

而计算物理学的核心在于研究新的数值方法，对于一些系统性难题，可能需要搭建一个全新的方法体系。期间，既要保证其科学性和准确性，又要保证新方法可以大幅超越旧方法。

“因此这其实是一项‘高风险工作’，新的方法体系可能搭不起来、或者搭起来又垮掉。对于老师和学生都是不小的挑战。我们也算比较幸运，在迷雾中找到了一条路，并且成功地走了出来。”袁声军说。

另据悉，由超晶格体系形成的莫尔周期势，为里德堡激子的进一步操控提供了可能。袁声军表示：“后续在实验和理论上我们都会跟进，我和许杨团队的合作也在继续。”

同时，本次研究中采用的计算物理新方法，是在密度泛函理论框架下发展而来，故能将第一性原理计算扩展至数百万原子体系，进而基于含时演化方法开展大尺度的电学、光学、输运和等离激元性质的计算。

另外，这种计算物理新方法也可以推广至分子动力学模拟、激发态、准粒子、激子和磁性计算等。

在发展新方法的同时，袁声军课题组也正在基于新方法开发一款名为 ABPLaS 的第一性原理计算软件。“相信在物理、材料、化学以及生物领域，都会有很大的应用空间。这些软件（TBPLaS 和 ABPLaS）还有一个共性：体系越大算得越准。同时，计算消耗是线性增加的，所以非常适合复杂的大尺度体系。”袁声军说。

（来源：Science）

兴趣出发、长期坚持、不计得失

另据悉，袁声军早年的求学经历颇有一些独特，其本硕博分别毕业于三个国家的三所高校：本科毕业于浙江大学、硕士毕业于德国锡根大学、博士毕业于荷兰格罗宁根大学。

其表示：“我的博士生导师是荷兰格罗宁根大学的计算物理学家 Hans De Raedt 教授，他在退休前的十年时间里一直尝试通过数值方法让经典物理体系量子化。”

这是一个非常小众的领域，甚至与主流研究方向是背道而驰的，基本上没有同行。但是， Raedt 教授做得非常开心，尽管目前已经退休数年之久，但他仍在继续做研究。

“我在欧洲求学和工作期间认识的很多教授都有一个共性：兴趣出发，长期坚持，不计得失。这种非常纯粹的科学追求往往能促成原创性的科研成果，而学者们更多是在享受这个过程，而不是只为得到最后的结果。”袁声军说。

从 2001 年出国读硕士到回国发展，袁声军在欧洲待了 15 年。他说：“当时的想法就很明确，出去看一看、学一学，然后再回国。”

后来，他也曾在荷兰奈梅亨大学担任助理教授，在独立做科研的同时，也有了自己的研究方向。

“再后来父母年龄也大了，感觉是时候回国了，所以就开始联系国内的高校。我是湖北恩施人，从武汉回老家很方便，而且武大的平台也很好，武汉的生活/购房成本也比较低，经济压力也比较小，所以就选择了武汉大学。”袁声军说。

图 | 袁声军（左一）在指导学生（来源：资料图）

他继续表示，回国之后确实得到很多支持，不仅有更多的科研经费，还有很多优秀的学生，也可以做更多有意思的工作。

此外，除了本次 Science 论文涉及的 TBPM 和 DFPM 方法，他还致力于发展通用与专用量子计算机的模拟方法，以及机器学习与计算物理结合的新方法。

参考资料：

, Q., Zhan, Z., Cui, H., Zhang, Y., Jin, F., Zhao, X., ... & Xu, Y. Observation of Rydberg moire excitons, Science 380, 1367 (2023).

2. Zhou, W, Yuan, S. Chi. Phys. Lett. 40, 027101 (2023).

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